Im Rahmen dieser Dissertation wurden Synthesiestrategien für selbstorganisierte organische Käfigstrukturen entwickelt, die eine stimuli-responsive Kontrolle über den Auf- und Abbau sowie eine räumliche Kontrolle über die Funktionalisierung dieser Nanostrukturen erlauben. Um den Assemblierungsprozess organischer Käfige gezielt zu steuern, wurden dative Bor-Stickstoff-Bindungen für die Bildung eines wohldefinierten, diskreten, bipyramidalen organischen Käfigs in Lösung eingesetzt. Die thermodynamischen Assoziationsleichgewichte für die Käfigbildung wurden durch isotherme Titrationskalorimetrie (ITC) tersucht. Temperaturabhängige NMR-Studien zeigten eine reversible Käfigöffnung beim Erwärmen und die quantitative Wiedergewinnung des Käfigs beim Abkühlen. Für die räumliche Funktionalisierung organischer Käfige wurden zwei divergente molekulare Bausteine entworfen und synthetisiert: Zum Einen Tribenzotriquinacen-Derivate die eine terminale Alkinfunktion an der apikalen Position aufweisen und zum Anderen eine meta-Diboronsäure mit einer Pyridylgruppe in 2-Position. Der einfache Zugang zu einer Vielzahl an apikal funktionalisierten Tribenzotriquinacenen wurde durch postsynthetische Modifizierungen der terminalen Alkineinheit durch Sonogashira-Kreuzkupplungen und Azid-Alkin-Klick-Reaktionen veranschaulicht. Schließlich wurden diese apikal funktionalisierten Tribenzotriquinacen-Bausteine in organische Boronatester-Käfige mit modularer exohedraler Funktionalität implementiert.