Dissertation/Thesis Abstract

Schichtsilicate als effiziente Bausteine für funktionelle Nanokomposite
by Kunz, Daniel Alexander, Ph.D., Universitaet Bayreuth (Germany), 2014, 152; 27610790
Abstract (Summary)

Im Rahmen der vorliegenden Dissertation ist es gelungen, ein Konzept zu erarbeiten, das eine Route für die sukzessive Generierung effizienter Nanokomposite von der Synthese eines nanoskaligen Schichtsilicat-Füllstoffs bis zur möglichen High-End Anwendung beschreibt. Bei der Optimierung von Polymer-Schichtsilicat-Nanokompositen treten vor allem vier zentrale Faktoren in den Vordergrund, das sind das Aspektverhältnis und die mechanischen Eigen-schaften des Nanofüllstoffs, sowie dessen Kompatibilisierung mit der Polymermatrix und Texturierung in derselben. Zunächst stand die Synthese eines hochreinen, grobkristallinen Schichtsilicats im Fokus, das obigen Anforderungen genügt. Hierbei lieferte eine Kombination aus Schmelzsynthese und Langzeittempern ein einzigartiges Material, das eine starke Erhöhung der intrakristallinen Reaktivität zeigte. Darüber hinaus konnten durch das Tempern Partikelgrößen von etwa 20 µm und eine hohe Materialreinheit erreicht werden. In einem milden anisotropen „Top Down“ Prozess konnte das Aspektverhältnis dieses Schichtsilicats durch osmotische Quellung mit resultierender Delaminierung maximiert werden. Dadurch ließen sich Werte im Bereich von 20 000 realisieren ließen. Kombiniert mit weiteren herausragenden physikalischen Ei-genschaften wie einer homogenen Ladungsdichte und einer hohen optischen Transparenz bot dieses Material eine ideale Plattform als Füllstoff in anspruchsvollen Nanokompositen für den Sektor sensibler Opto-Elektronik. Einen weiteren zentralen Aspekt in dieser Arbeit bildete die mechanische Charakterisierung einzelner Nanoplättchen für deren spätere Anwendung in Nanokompositen. Es wurden zwei AFM-basierte Methoden erarbeitet, die eine Analytik von Monolagen bis hin zu Teilchendi-cken von ca. 80 nm erlauben. Ein nanoskaliger Biegetest bot neuartige Einblicke in die Biege-steifigkeit von Schichtsilicatplättchen, welche für Spritzgusskomposite geeignet sind. Für Anwendungen im Bereich von Nanokompositbeschichtungen war darüber hinaus die me-chanische Belastbarkeit einzelner Schichtsilicatlamellen von großer Bedeutung. Durch kon-trollierte Faltenbildung auf einem deformierbaren Polymersubstrat ließ sich der in-plane Modul von einzelnen Schichtsilicatlamellen sehr effizient extrahieren. In diesem Zuge wurde die hohe Auflösung der Faltungs-Methode durch eine ortsaufgelöste mechanische Charakterisierung inhomogener Graphenoxid- und chemisch hergestellter Gra-phenmonolagen herausgestellt und mit CVD-Graphen verglichen. Dies gab Rückschlüsse auf die reale Leistungsfähigkeit derartiger Materialien in Nanokompositen und kann zukünftig beim Screening nach milderen, homogeneren Oxidationsprozessen unterstützen. Des Weite-ren erlaubte diese Methode eine sehr schnelle und einfache Unterscheidung zwischen Gra-phenmonolagen und –bilagen. Eine einfache aber effektive Organophilierung der Schichtsilicatlamellen ermöglichte einen zeitsparenden Phasentransfer in ein organisches Lösungsmittel und eine grenzflächenopti-mierte Compoundierung mit kommerziellen Polyuretan-Precursor-Polymeren. In einem nachfolgenden „Bottom Up“ Prozess konnten diese nanoskaligen Bausteine mittels eines effizienten Texturierungsverfahrens in Precursor-Polymeren auf der Meso-Skala orientiert und zu einem Nanokomposit-Hochbarrierefilm verarbeitet werden. Extrem niedrige Sauer-stofftransmissionsraten, die hohe Transparenz und die Flexibilität der Beschichtungen erlau-ben einen Einsatz in der wirksamen Verkapselung sensibler, flexibler OLEDs. Weiterhin konnten durch die hohe Ladungshomogenität des eingangs vorgestellten Schicht-silicats Übergangsmetallkomplexe so auf dessen Oberfläche orientiert werden, dass eine polarisierte Emission gemessen werden konnte. Dieser neue Ansatz der Quasi-Epitaxie könn-te dazu beitragen, effiziente, polarisiert emittierende, flexible und zugleich resistente Nano-komposit-OLEDs herzustellen.

Indexing (document details)
Advisor: Breu, J.
Commitee: Papastavrou, G. , Fery, A. , Altstädt, V.
School: Universitaet Bayreuth (Germany)
School Location: Germany
Source: DAI-C 81/4(E), Dissertation Abstracts International
Source Type: DISSERTATION
Subjects: Nanoscience, Chemistry
Keywords: Layered silicates, Building blocks, Nanocomposites
Publication Number: 27610790
ISBN: 9781392595107
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