Dissertation/Thesis Abstract

Excitation Dynamics in Molecular Systems From Efficient Grid-Based Real-Time Density Functional Theory
by Schelter, Ingo, Dr.Nat., Universitaet Bayreuth (Germany), 2017, 182; 10742045
Abstract (Summary)

Die Verwendung der Sonnenenergie zur Deckung des stetig wachsenden Energiebedarfs der Menschheit birgt großes Potential. Die Natur hat ihre Lichtsammelkomplexe in Pflanzen, Algen und photosynthetischen Bakterien bereits im Hinblick auf Effizienz und Stabilität perfektioniert. Die an der Photosynthese beteiligten Komplexe sind typischerweise Aggregate aus Chromophoren, die in ein Proteingerüst eingebettet sind. Ein vielversprechender Ansatz zur Entwicklung effizienter Solarzellen besteht darin, die den natürlichen Photosystemen zugrundeliegenden Prozesse zu verstehen, welche die Systeme einerseits effizient machen und andererseits vor Umwelteinflüssen schützen. Neben einer umfassenden experimentellen Erforschung bedarf es dazu einer detaillierten theoretischen Beschreibung auf molekularer, quantenmechanischer Ebene. Zu diesem Zweck verwende ich im Rahmen meiner Arbeit die zeitabhängige Dichtefunktionaltheorie, da sie Vorhersagekraft und Verlässlichkeit mit Recheneffizienz vereint. Ihre Echtzeit-Implementierung auf einem Realraum-Gitter ist für molekulare Systeme mit hunderten oder sogar einigen tausend Elektronen geeignet. Um das volle Potential der Dichtefunktionaltheorie nutzen zu können, sind hochparallele Computer sowie Programme, die deren volle Rechenleistung ausschöpfen, erforderlich. Daher behandelt ein wesentlicher Teil meiner Arbeit die Entwicklung des Programms BTDFT, welches die zugrundeliegenden Gleichungen gitterbasiert und effizient im Zeitraum löst. Zu den wesentlichen Herausforderungen zählt hierbei die skalierbare Parallelisierung und die Entwicklung von Datenstrukturen, welche einen effizienten Speicherzugriff ermöglichen, das Programm aber gleichzeitig einfach und flexibel halten. Für eine verlässliche Simulation von Energietransferprozessen braucht es eine genaue Beschreibung der relevanten, elektronischen Anregungen und ihres Charakters. Das bedeutet insbesondere die Vorhersage von Anregungsenergien, Dipolstärken und Übergangsdichten, welche eine Visualisierung der räumlichen Dichteoszillationen ermöglichen. Ein weiterer Teil meiner Arbeit behandelt die genaue Auswertung dieser Größen im Rahmen zeitabhängiger Dichtefunktionaltheorie im Echtzeit-Formalismus. In der Dichtefunktionaltheorie werden alle nicht-trivialen Wechselwirkungseffekte durch das Austauschkorrelationsfunktional (xc-Funktional) beschrieben. Aufgrund der Größe typischer Lichtsammelsysteme können zu deren Beschreibung nur einfache Näherungen an das xc-Funktional verwendet werden. Diese sind zwar etabliert und wurden in der Vergangenheit mit großem Erfolg eingesetzt, weisen allerdings wohlbekannte Schwächen auf. Jene zeigen sich im Zusammenhang mit meiner Arbeit durch systematische Defizite bei der Beschreibung von Ladungstransferprozessen, was von einer spuriosen Selbstwechselwirkung eines Elektrons mit seiner eigenen Ladungsdichte herrührt. Unter Verwendung eines oder zweier gekoppelter, natürlicher Chromophore diskutiere ich im letzten Teil meiner Arbeit die Aussagekraft einer bestimmten Näherung für die Simulation von Energietransferprozessen. Dabei wird die Umgebung der Chromophore im Proteingerüst teilweise explizit oder implizit durch ein elektrostatisches Potential berücksichtigt. Abschließend gebe ich einen Ausblick auf die allgemeine Echtzeit-Simulation von Energietransferprozessen unter Verwendung der zeitabhängigen Dichtefunktionaltheorie.

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Advisor:
Commitee:
School: Universitaet Bayreuth (Germany)
School Location: Germany
Source: DAI-C 81/1(E), Dissertation Abstracts International
Source Type: DISSERTATION
Subjects: Computer science, Bioinformatics, Alternative Energy
Keywords: Computational biology, Solar energy
Publication Number: 10742045
ISBN: 9781687908186
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