Dissertation/Thesis Abstract

Structural Dynamics of (Bio-) Macromolecules Probed by Optical Spectroscopy
by Spreitler, Florian, Ph.D., Universitaet Bayreuth (Germany), 2017, 35; 10738568
Abstract (Summary)

In dieser Dissertation werden spektroskopische Untersuchungen an einem biologischen und einem nicht-biologischen makromolekularen System vorgestellt. In beiden Fällen konnten anhand optischer Experi-mente Einblicke in die (Bindungs- bzw. Konformations-) Dynamik der Struktur der Systeme gewonnen werden.

Das erste untersuchte System war das Enzym CO-Dehydrogenase (CODH) aus dem Bakterium Oligotropha carboxydovorans. Die Fluo-reszenz-Korrelations-Spektroskopie wurde als ein relativ unkompli-ziertes Verfahren eingesetzt, um Bindungen zwischen Enzymen und deutlich größeren Substraten nachzuweisen – hier wurde die Spezifizi-tät der Bindung von CODH und der Zytoplasma-Membran durch Aus-tauschen der Bindungspartner untersucht. Die für weitere Untersu-chungen an CODH entwickelte Instrumentierung, insbesondere zur zeitaufgelösten Fluoreszenz-Spektroskopie, wurde zur Charakterisie-rung eines anderen (nicht-biologischen) System eingesetzt, da mit dem Kooperationspartner keine Einigung über die Fortführung gefunden werden konnte.

Dieses zweite untersuchte System war ein Dimer zweier flexibel ver-bundener Perylenbisimde: di-(Perlyenbisimid Acrylat) – (PerAcr)2. Es diente als Modell für höhere Perylenbisimid-haltige Oligomere bzw. Polymere, die z.B. Verwendung in organischen Solarzellen finden könn-ten. Die Charakterisierung erfolgte mit einer Kombination spektrosko-pischer Verfahren mit bis zu ps-Zeitauflösung (zeitaufgelöste Fluores-zenz- Spektroskopie bzw. Anisotropie) und zum Teil auf Einzelmole-kül-Niveau (Fluoreszenz- Korrelations-Spektroskopie). Durch globale Analysemethoden wurde eine Beschreibung der gewonnenen Daten anhand möglichst weniger freier Parameter angestrebt, was robuste Hypothesentests ermöglichte. Auch Vergleiche mit Molekulardynamik Simulationen wurden durchgeführt. So konnte unter anderem gezeigt werden, dass die untersuchten Dimere auf μs-Zeitskalen zwischen zwei verschiedenen aggregierten und einem isolierten Zustand wechseln und dass im isolierten Zustand ein schneller Energietransfer zwischen den beiden Farbstoffen stattfindet.

Die Ergebnisse wurden in drei Publikationen veröffentlicht, die den Kern dieser Dissertation bilden (Kapitel 4). Insbesondere die Ergebnisse der beiden letzten Publikation zeigen einen Weg auf, wie poly-Perylenbisimid erfolgreich in organischen Solarzellen verwendet werden könnte: Anstatt auf die Aggregation der Farbstoffe zu setzen, sollte diese dezidiert vermieden werden und statt dessen nicht-kohärenter Energietransfer als effizienter Transportmechanismus ausgenutzt werden.

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Advisor:
Commitee:
School: Universitaet Bayreuth (Germany)
School Location: Germany
Source: DAI-C 81/1(E), Dissertation Abstracts International
Source Type: DISSERTATION
Subjects: Molecular biology
Keywords: Oligomers, Organic solar cells, CO dehydrogenase
Publication Number: 10738568
ISBN: 9781088340790
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