Dissertation/Thesis Abstract

Computer Simulations of Cluster and Crystal Formation in Anisotropic Colloid-Droplet Mixtures
by Pham Van, Hai, Dr.Nat., Universitaet Bayreuth (Germany), 2017, 120; 10733818
Abstract (Summary)

Neuere Fortschritte in der Synthese kolloidaler Teilchen ermöglichen die Herstellung von Kolloiden mit anisotroper Oberflächenchemie und Form. Eine wesentliche Herausforderung ist es, diese anisotropen Kolloide in neuartige und wohldefinierte Strukturen zu organisieren, und somit fortschrittliche funktionale Materialien herzustellen. Die Dissertation behandelt emulsionsunterstützte Formung von komplexen Strukturen anisotroper Kolloide, wie Januskolloide, kolloidale Hanteln (“dumbbells") und Patchkolloide (“patchy colloids"). Dabei werden die Januskolloide modelliert als Kugeln mit zwei unterschiedlichen Hemisphären, die jeweils abstoßend und anziehend sind. Hanteln bestehen aus zwei kolloidalen Kugeln mit unterschiedlicher Größen und Materialbeschaffenheit. Patchkolloide besitzen unterschiedliche anziehende Bereiche auf ihrer Oberfläche. Kinetische Monte Carlo-Simulationen werden benutzt zur Untersuchung des Assemblierungsprozesses von Januskolloiden zu Clusterstrukturen durch Verdampfen von Emulsionstropfen. Die erzielten Clusterkonfigurationen reichen von Dubletten hin bis zu konvexen Polyedern. Bei Verkleinerung des anziehenden Anteiles der Kolloidoberfläche passiert ein struktureller Übergang der Clusterkonfigurationen von einem Satz von bekannten Packungen, die das zweite Moment der Massenverteilung minimieren, hin zu neuartigen Packungen mit stärker kugelförmiger Symmetrie. In ähnlicher Weise, unter Benutzung von kinetischen Monte Carlo-Simulationen, wird das Verhalten von Mischungen von asymmetrischen kolloidalen Hanteln und Emulsionströpfchen untersucht. Es zeigt sich, dass das Verdampfen der Tröpfchen und der Wettstreit der Kolloid-Tröpfchen-Adsorptionsenergie mit der Kolloid-Kolloid-Paarwechselwirkung zu der Formung von Clustern mit kompakter, wie auch mit offener Struktur führt. Deshalb können stabile Packungen und komplexe Clusterstrukturen erzielt werden durch Kontrolle des Größenverhältnis der kolloidalen Kugeln in den Hanteln und/oder der Grenzflächenspannung mit den Tröpfchen. Auch wurde ein binäre Mischung aus Tröpfchen und Patchkolloiden, wobei die Patches in tetraedrischer Symmetrie angeordnet sind, mittels Metropolis Monte Carlo-Simulationen untersucht. Es wurden stabile Kristallstrukturen gefunden mit den atomaren Entsprechungen Zns, CaF2 und FCC/HCP (kubisch flächenzentriert/hexagonal dicht gepackt) als Gitterstrukturen für die Tröpfchen; diese koexistieren mit einer fluiden Phase der Kolloide. Die simulierten Kristallstrukturen stimmen gut überein mit Strukturen, die aus Berechnung der dichtesten Packung folgen, in einem mittleren Bereich des Größenverhältnis von Kolloiden und Tröpfchen. Eine Abweichung zwischen simulierten und berechneten Ergebnissen tritt auf bei kleinen, wie auch bei großen Größenverhältnissen. Weiterhin enthüllen die Ergebnisse von Simulationen von Mischungen mit anisotropen Wechselwirkungen ein reichhaltigeres Phasendiagramm, mit ZnS-gasförmig und ZnS-fluid Koexistenz, verglichen mit dem Fall isotroper Wechselwirkungen. Für das Beispiel einer quadratischen, planaren Anordnung von Patches ergibt sich eine besondere Kristallstruktur, die aus zwei sich einander durchdringenden FCC/HCP Gittern mit neunzig Grad Bindungswinkeln besteht. Diese Struktur hat kein atomares Analogon. Die vorliegende grundlegende Studie generischer Modelle für anisotrope Kolloid-Tröpchen-Mischungen könnte einen vielversprechenden Weg aufzeigen, hin zur Herstellung von neuartigen und komplexen kolloidalen Strukturen.

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Advisor:
Commitee:
School: Universitaet Bayreuth (Germany)
School Location: Germany
Source: DAI-C 81/1(E), Dissertation Abstracts International
Source Type: DISSERTATION
Subjects: Molecular chemistry, Chemical engineering, Physical chemistry
Keywords: Anisotropic colloids
Publication Number: 10733818
ISBN: 9781088340844
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